近日，太阳成tyc7111cc王金兰教授、凌崇益教授团队在实验尺度纳米颗粒性能预测方面取得进展。相关成果以“Mechanism- and Data-Driven Exploration of a Global Descriptor for CO2 Reduction”为题，发表于国际顶级化学期刊《美国化学学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）。
建立原子尺度的“结构–性能”关系，是实现材料理性设计的根本途径，其中描述符构建尤为关键。在催化剂设计方面，研究者提出了一系列基于局域结构信息的经典描述符，如d带中心和关键中间体吸附能，并在催化材料预测与筛选中发挥了重要作用。然而，随着研究对象逐步从理想表面走向更接近真实环境的纳米颗粒，这类传统描述符的局限性日益凸显。这是由于纳米颗粒表面存在大量非等效活性位，其吸附能呈宽分布，并会随粒径、形貌和环境条件发生改变；在此情况下，单一活性位的吸附能已难以有效描述催化剂整体行为，理论预测与实验表现之间的偏差显著扩大。因此，发展能够反映催化剂整体结构特征、并可直接关联宏观催化性能的全局描述符，成为推动电催化剂设计从经验驱动向真正可预测、可调控迈进的关键一步。
针对这一难题，团队通过机理分析与数据驱动相结合的方法，成功构建了一个全局描述符，用以揭示Cu纳米颗粒在CO2还原反应中的尺寸效应。研究指出，Cu纳米颗粒的表面氧化程度是连接其微观结构与宏观催化性能的重要全局性质。进一步，团队发展了一个名为ScaleNet的多尺度神经网络框架（如图所示），通过将全局和局部信息有机结合，突破了传统密度泛函理论在处理实验尺度纳米颗粒时的计算瓶颈。对于一个DFT需要花费超过104天（数万天）才能完成的计算任务，ScaleNet仅需约102秒（几分钟）即可完成，计算效率提升了107倍。利用这一框架，团队成功模拟了多个实际尺寸Cu纳米颗粒的表面*OH吸附状态并确定不同尺寸下*OH的最优覆盖度。同时，*OH的最优覆盖度与实验中观察到的催化活性和选择性高度吻合。该成果不仅验证了*OH覆盖度作为描述纳米催化剂整体性能的可靠全局描述符，也为未来纳米尺度催化剂的设计和筛选提供了新的思路和技术手段。
本论文的第一作者是太阳成tyc7111cc硕士生许翔欧，王金兰教授和凌崇益教授为通讯作者。该工作受到国家重点研发计划、国自然重点、优青等项目的资助。
供稿：许翔欧
审核：苗霖